原創(chuàng) 長光所Light中心 中國光學(xué) 收錄于話題#量子光學(xué)3個

撰稿 | Charlie（浙江大學(xué) 博士生）

光與物質(zhì)之間的相互作用在光譜學(xué)、傳感、量子信息處理和激光等領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用。在這些應(yīng)用中，光通常被視為在真空中以光速傳播的電磁平面波。因此，光與物質(zhì)的相互作用通常可以被視為非常弱的，并且在量子電動力學(xué)計算中往往只保留到最低階來處理。

然而，如果要理解光子與材料準(zhǔn)粒子（表面等離激元、聲子和激子）的耦合方面取得的進展，需要對光-物質(zhì)相互作用的本質(zhì)進行更深刻的認(rèn)識。

在光子準(zhǔn)粒子的應(yīng)用中，光子可以被限制在幾納米的空間尺度內(nèi)，光子的偏振和色散對光與物質(zhì)相互作用的影響很大，這使得光子與束縛電子以及自由電子相互作用時產(chǎn)生了很多豐富的物理現(xiàn)象。

圖源：Veer

近期，來自美國麻省理工學(xué)院(MIT)的Nicholas Rivera和以色列理工學(xué)院(Technion)的Ido Kaminer教授在Nature Reviews Physics中聯(lián)合發(fā)表綜述文章Light–matter interactions with photonic quasiparticles。

該文章聚焦總結(jié)了近年來光與物質(zhì)基于光子準(zhǔn)粒子進行相互作用的重要進展，用統(tǒng)一的理論將電子與微腔（或光子晶體）中的光子、等離激元、聲子和激子等之間看似不同的相互作用囊括在一個框架中。

這篇綜述從一個全新的視角看待光與物質(zhì)相互作用中的束縛電子和自由電子，詳細(xì)介紹了如何通過宏觀量子電動力學(xué)理論框架去統(tǒng)一描述這些看似不同的電子系統(tǒng)中的光子準(zhǔn)粒子現(xiàn)象。

此外，本文還介紹了實現(xiàn)新穎的光與物質(zhì)作用--光子準(zhǔn)粒子相互作用的理論和實驗進展。例如，室溫強耦合，原子中的超快“禁止”躍遷和切倫科夫效應(yīng)的新應(yīng)用，以及超快電子顯微鏡的突破和緊湊型X射線源的新概念等。

圖1 宏觀量子電動力學(xué)中包含的物理過程圖示

圖源：Nature Reviews Physics 2,538–561(2020) (Fig.1)

如圖1所示，光與物質(zhì)的相互作用是很多物理效應(yīng)的核心，在現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)中起著至關(guān)重要的作用。光的發(fā)射和吸收——原子、分子和固體中的電子以及自由電子——構(gòu)成了許多成熟和新生技術(shù)的基礎(chǔ)。例如現(xiàn)代光譜學(xué)、激光、X射線源、發(fā)光二極管、光電二極管、太陽能電池，高能粒子探測器和先進的顯微鏡方法。光與物質(zhì)的相互作用根本上是量子電動力學(xué)描述的，在許多情況下，這種相互作用被描述為電子的量子躍遷，并伴隨著真空中電磁場的量子發(fā)射、吸收或散射（光子）。

描述光子與電子相互作用的理論幾乎和量子力學(xué)本身一樣古老，1927年由保羅·狄拉克（PaulDirac）首次提出，1932年恩里科·費米（EnricoFermi）提出了一個優(yōu)雅的重整(re-formulate)公式（至今仍在使用）。但是傳統(tǒng)上，對于絕大多數(shù)經(jīng)典尺度上的應(yīng)用，在經(jīng)典電磁學(xué)理論框架中將光子描述為以光速傳播，波長遠(yuǎn)比原子、分子和固體中電子波函數(shù)的典型尺寸尺度長得多的平面波是合理且準(zhǔn)確的。

但是，近年來，隨著現(xiàn)代物理學(xué)的發(fā)展，這種傳統(tǒng)理解受到了來自實驗的挑戰(zhàn)。新的實驗使用近場顯微鏡將光子與范德瓦爾斯材料中的偏振子耦合，或者將光限制在不同金屬之間的納米間隙，這些實驗產(chǎn)生了很多用傳統(tǒng)電磁理論難以解釋的現(xiàn)象。特別地，現(xiàn)在的技術(shù)手段可以將光耦合到非常小的空間區(qū)域，比如等離子(plasmonic)、聲子(phononic)、激子(excitonic)甚至磁振子(magnonic)等極化激元，這些準(zhǔn)粒子可以用許多與光子相同的方式進行操縱，因此也被稱為光子準(zhǔn)粒子。

作為光場的一部分，光子準(zhǔn)粒子作為介質(zhì)中麥克斯韋方程的量子化時諧解，是一個廣義的概念，它不僅包括極化激元，而且還包括還有真空和均勻介質(zhì)中的光子，空腔和光子晶體中的光子，甚至包括看起來基本上是非光子的激發(fā)，比如體等離子體和體聲子。

這些準(zhǔn)粒子通常在偏振、約束和色散等幾個關(guān)鍵方面與真空中的光子不同。在研究這些激發(fā)是如何被電子（即光與物質(zhì)相互作用）吸收和發(fā)射的時候，人們發(fā)現(xiàn)光子與光子準(zhǔn)粒子的這些差異使得以前許多在自由空間中是很難甚至不可能實現(xiàn)的現(xiàn)象得以實現(xiàn)。例如，特定的光子準(zhǔn)粒子可以將光子的尺寸壓縮到真空中光子波長的千分之一，體積壓縮到百萬分之一；如石墨烯和六角氮化硼等二維材料中的極化激元可以同時實現(xiàn)很高的空間約束和很低的光學(xué)損耗。

表1展示了在不同的電磁環(huán)境（電子體系）中描述光與物質(zhì)相互作用所需要用到的不同的矢量勢的表達(dá)形式。

事實上，我們可以將這些紛繁復(fù)雜的電子體系分成兩類：

一類是束縛電子體系，諸如固體原子，量子阱等勢阱中的電子體系；

另一類是自由電子，即電子在真空環(huán)境中做自由運動時的情形。

下面我們就這兩種電子體系分別討論，并且最終利用宏觀量子電動力學(xué)將這兩個看似不同的體系中的光與物質(zhì)相互作用用一個框架統(tǒng)一起來。

表1 不同類型介質(zhì)中矢量勢的表達(dá)形式

圖源：Nature Reviews Physics 2,538–561(2020) (Table 1)

光與束縛電子的相互作用

在束縛電子系統(tǒng)中，光子準(zhǔn)粒子的束縛增強了電子與量子化電磁場之間的本征耦合。這是因為光子準(zhǔn)粒子?ω（其中ω是頻率）的能量被限制在非常小的體積內(nèi)，從而產(chǎn)生強大的量子化電場和磁場。這種增強的耦合可以增強電子的自發(fā)輻射效率。對于高度約束的光子準(zhǔn)粒子，增強的耦合強度足以使電子和電磁場之間發(fā)生相干和可逆的能量交換。約束產(chǎn)生的另一個重要影響是它有可能打破控制發(fā)生電子躍遷類型的傳統(tǒng)選擇規(guī)則?？偟膩碚f，這些效應(yīng)可能催生出亮度更強的單光子源、更高靈敏度的傳感和光譜平臺，甚至可能產(chǎn)生新的糾纏準(zhǔn)粒子源。

光與自由電子的相互作用

在自由電子系統(tǒng)中，自發(fā)輻射光子準(zhǔn)粒子的光譜和方向特性對光子準(zhǔn)粒子的色散關(guān)系非常敏感。利用結(jié)構(gòu)介質(zhì)控制色散關(guān)系-如光子晶體、光學(xué)納米結(jié)構(gòu)或高度約束的極化激元-使得我們可以調(diào)控電子能量的光輻射特性。自由電子的非局域量子波特性為通過塑造電子波函數(shù)來控制光與物質(zhì)的相互作用提供了更多的機會。例如，我們可以調(diào)控波函數(shù)來發(fā)現(xiàn)與光子對稱性兼容（或不兼容）的對稱性準(zhǔn)粒子，從而利用選擇規(guī)則來控制可能的相互作用。當(dāng)受激電子與受激光場相互作用時，就會產(chǎn)生強光子吸收效應(yīng)。總而言之，這些效應(yīng)將會催生出新的高靈敏度粒子探測方案、從紅外到均勻X射線頻率的緊湊型光源，以及具有納米和飛秒分辨率的電子顯微鏡的新平臺。

光子準(zhǔn)粒子

光子準(zhǔn)粒子是電磁模式的量子化激發(fā)，也稱為“介質(zhì)中的光子”。該模式形式上是任意介質(zhì)中頻率ω的Maxwell方程在邊界條件下的時諧解。與此量子化激發(fā)對應(yīng)的電磁模式被歸一化，使得單個準(zhǔn)粒子狀態(tài)下的能量為?ω，其極化和場分布完全由介質(zhì)的電磁響應(yīng)函數(shù)決定：介電常數(shù)ε和磁導(dǎo)率μ。在圖2中展示了一些微觀起源的類型，它們可以對響應(yīng)函數(shù)做出貢獻(xiàn)，比如自由電子（在金屬中）、束縛電子（在簡單絕緣體中，如玻璃）、光學(xué)聲子（在極性電介質(zhì)中）、磁振子（在鐵磁體和反鐵磁體中）和激子（在半導(dǎo)體中）。這些微觀條件決定了材料宏觀響應(yīng)函數(shù)的頻率依賴性。通常，光子準(zhǔn)粒子會影響介電函數(shù)，但有些準(zhǔn)粒子，如激子，由介電函數(shù)所決定。例如，激子特性取決于低頻介電函數(shù)的屏蔽效應(yīng)。不同的材料，以及材料的不同幾何形狀，將會產(chǎn)生不同種類的光子準(zhǔn)粒子，如圖2所示。

圖2 光子準(zhǔn)粒子的微觀來源

圖源：Nature Reviews Physics 2,538–561(2020) (Fig.2)

宏觀量子電動力學(xué)

宏觀量子電動力學(xué)描述了任意介質(zhì)中光子準(zhǔn)粒子的量子化，同時可以基于基本發(fā)射和吸收過程描述任意光子準(zhǔn)粒子與任意類型量子物質(zhì)的相互作用。

盡管束縛電子和自由電子體系起初看起來是不相關(guān)的，而且它們聯(lián)系著不同的研究領(lǐng)域，我們?nèi)匀荒軌蛴靡粋€統(tǒng)一的理論框架去描述它們。統(tǒng)一理論的關(guān)鍵在于要對任意電子體系和任意光子體系之間的相互作用進行系統(tǒng)的分類。分類結(jié)果如圖1所示，作者根據(jù)費曼圖將電子與光子準(zhǔn)粒子之間不同的基本相互作用過程進行了分類。這個示意圖（圖1）其實是宏觀量子電動力學(xué)的自然結(jié)果，因為宏觀量子電動力學(xué)描述了電子與材料中電磁場的相互作用的微觀本質(zhì)。宏觀量子電動力學(xué)的一大貢獻(xiàn)在于我們可以在介質(zhì)中求解宏觀麥克斯韋方程就可以很自然地得到與光子準(zhǔn)粒子相關(guān)聯(lián)的量子化的電磁場。

在一個特定的費曼圖中改變電子的類型或者光子準(zhǔn)粒子的類型會產(chǎn)生完全不同的現(xiàn)象，即完全不同的物理效應(yīng)。例如，原子和分子的自發(fā)輻射通常很難與自由電子的切倫科夫輻射想類比，但其實它們都是單光子準(zhǔn)粒子的自發(fā)輻射過程；切倫科夫效應(yīng)可以與電子在固體中的聲子放大效應(yīng)相類比，因為它們都是遵從類似的能量-動量守恒定律的結(jié)果；光子誘導(dǎo)近場電子顯微成像(Photon-InducedNear-field Electron Microscopy, PINEM)可以與腔量子電動力學(xué)(QED)中的Rabi振蕩相類似;束縛電子非線性高階諧振可以與自由電子的非線性康普頓/湯姆遜散射相類比。這種思考的方式可以使得不同光與物質(zhì)相互作用中的知識和理論相互遷移。最終，這種視角可以促使我們預(yù)測和研究新的相互作用類型。

納米光子學(xué)中光與物質(zhì)相互作用是一個范圍很廣，并且涉及到非常多重要課題的領(lǐng)域：范德瓦爾斯材料中的極化激元，等離激元納米間隙，量子等離子體，增強自發(fā)輻射，強耦合物理，電子束光譜學(xué)和宏觀量子電動力學(xué)。這些方向和領(lǐng)域之前已經(jīng)有很多優(yōu)秀的綜述進行了總結(jié)，而本篇綜述旨在通過總結(jié)納米光子學(xué)中光與物質(zhì)相互作用中理論與實驗的重大進展，統(tǒng)一這些不同的物理現(xiàn)象，從而對上面所描繪的物理圖景進行詳細(xì)的闡述。

圖3 電子-光子、電子-等離激元、電子-聲子相互作用的相似點

圖源：Nature Reviews Physics 2,538–561(2020) (Fig.6)

展望

在這篇綜述中，作者總結(jié)了束縛電子和自由電子與光子準(zhǔn)粒子（介質(zhì)中的光子）相互作用的宏觀量子電動力學(xué)。作者表明，通過使用光子準(zhǔn)粒子概念來描述介質(zhì)中的電磁場，我們可以通過利用光子的禁閉、對稱性或色散來理解許多看似不同的準(zhǔn)粒子現(xiàn)象。在這里光子準(zhǔn)粒子可以通過宏觀量子電動力學(xué)的嚴(yán)格解出，它允許任何介質(zhì)中電磁場的量子化，包括非局域的電磁場。我們可以在真空，透明介質(zhì)，腔光子，Bloch光子，范德華材料中的光子、極化子和甚至是體聲子和等離子體子（描述非局域響應(yīng)函數(shù)）中進行量子化。而宏觀量子電動力學(xué)是光-物質(zhì)相互作用中一個關(guān)鍵的統(tǒng)一工具。

從宏觀量子電動力學(xué)基本原理的角度來看，許多光子準(zhǔn)粒子與物質(zhì)的相互作用的問題仍有待探索。在本文中作者重點介紹了一些最有挑戰(zhàn)性的方向，比如，輻射源與連續(xù)介質(zhì)系統(tǒng)超強耦合的本質(zhì)，超強耦合是否可以用來設(shè)計新的光子準(zhǔn)粒子束縛態(tài)的輻射源，如何利用強多光子效應(yīng)進行設(shè)計光學(xué)非線性更強的材料。另一個有趣的方向是輻射源的能級會隨著光子準(zhǔn)粒子的吸收和再發(fā)射發(fā)生變化（即蘭姆位移），輻射源是否可以利用超強耦合區(qū)的蘭姆位移任意重新設(shè)計。這樣的問題也引發(fā)了關(guān)于在宏觀量子電動力學(xué)中光子準(zhǔn)粒子重整化的討論。另外的一個方向是探索怎樣利用這些光子準(zhǔn)粒子來制造新型X射線光源。

作者在此強調(diào)，目前這一領(lǐng)域仍處于初級發(fā)展階段，還有許多理論需要探索，還有許多預(yù)測仍在等待被實驗驗證。超過一半的光子誘導(dǎo)近場電子顯微鏡(PINEM)方面的實驗文章在最近5年才發(fā)表。展望未來，實驗驗證自發(fā)（Cherenkov型）和受激（PINEM型）自由電子與新型極化激元的相互作用將會是一個非常有前景的方向，這種探索將會有可能在納米和飛秒分辨率上產(chǎn)生對高度束縛極化激元進行動力學(xué)成像的新方法。

關(guān)于光與物質(zhì)強相互作用的的最新預(yù)測是二維材料與高度束縛的光子準(zhǔn)粒子的相互作用，但是這一理論預(yù)測尚未得到充分實驗驗證。因此，未來最重要的目標(biāo)之一是實驗檢驗關(guān)于增強自發(fā)輻射，實現(xiàn)禁帶躍遷，實現(xiàn)強而均勻光學(xué)頻率下新材料平臺中的超強耦合現(xiàn)象等令人興奮的理論預(yù)測。而且，還必須將自發(fā)輻射增強也延伸到雙光子過程。另一個未來令人期待的實驗方向是在光子準(zhǔn)粒子的束縛電子和自由電子的moiré系統(tǒng)中探索光與物質(zhì)的相互作用。這樣的實驗將能夠觀察到扭曲的雙層系統(tǒng)和光學(xué)腔，改變moiré系統(tǒng)的能譜，甚至可能影響電子輸運和材料的其他宏觀性質(zhì)。

文章信息

Rivera, N., Kaminer, I. Light–matter interactions with photonic quasiparticles. Nat Rev Phys 2, 538–561 (2020).

論文地址

https://doi.org/10.1038/s42254-020-0224-2

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原標(biāo)題：《光子準(zhǔn)粒子：光與物質(zhì)的相互作用》

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